затухание свободной поляризации

ЗАТУХАНИЕ СВОБОДНОЙ ПОЛЯРИЗАЦИИ - обусловленное релаксационными процессами уменьшение амплитуды поляризации среды после прекращения действия возбуждающего импульса резонансного эл--магн. излучения. Падающий на среду импульс когерентного эл--магн. излучения с частотой w, резонансной разрешённому переходу между квантовыми состояниями | а > и | b > (соответствующими уровням энергии а и b отдельных квантовых систем, т. е. атомов, молекул, примесных центров и т. д.), создаёт когерентную суперпозицию этих состояний, индуцируя тем самым элементарные диполи, колеблющиеся с частотой возбуждающего поля и связанные между собой по фазе. В результате возникает волна поляризации вещества, имеющая частоту w и волновой вектор k, равный волновому вектору падающего импульса. По окончании импульса, т. е. когда среда свободна от воздействия поля, резонансная поляризация ещё сохраняется, однако её амплитуда со временем уменьшается (затухает), а эл--магн. волна, создаваемая колеблющимися с затухающей амплитудой диполями, регистрируется как сигнал 3. с. п. [1-3]. Аналогом 3. с. п. в ядерном магнитном резонансе является эффект затухания свободной индукции. Имеются две качественно различные причины, вызывающие 3. с. п. Первая из них - это процессы необратимой релаксации, к-рые приводят к распаду состояний | а > и | b > (спонтанное испускание, неупругие столкновения и т. д.) или к сбою их фаз (упругие столкновения). Эти процессы характеризуются временем поперечной релаксации Т₂ и обусловливают т. н. однородное уширение спектральных линий (см. Ширина спектральной линии). Вторая причина - различие собственных частот w_bа, обусловленное либо эффектом Доплера при тепловом движении атомов и молекул в газе, либо смещением квантовых уровней в неоднородном внутрикристаллич. или внеш. поле (неоднородное уширение линии перехода). Поскольку в свободном состоянии диполи колеблются с собств. частотами w_bа, то возникает их расфазировка, приводящая к дополнит. затуханию поляризации. Если возбуждающий импульс имеет прямоугольную форму (рис. 1) и длительность t<<T₂, Т*₂ (T*₂ , g_H- неоднородная полуширина линии), а длина среды L<<l (l - длина резонансного поглощения), то эволюция затухающей амплитуды свободной поляризации описывается формулой:

где N - плотность числа резонансных излучателей, - частота Раби (см. Двухуровневая система), Е - амплитуда возбуждающего импульса, d_ba - матричный элемент дипольного момента. Интенсивность сигнала 3. с. п. т. е. пропорциональна квадрату числа излучателей - особенность, присущая процессам когерентного испускания. Подобная зависимость характерна и для эффекта сверхизлучения. Макс. значение I_с достигается при Wt =p/2 (см. p- импульс).

Рис. 1. Действие возбуждающего сигнала 1 на двухуровневую систему; 2 - сигнал затухания свободной поляризации.

Если падающий импульс возбуждает одновременно два (или более) близких по частоте квантовых перехода, то вклады этих переходов в поляризацию интерферируют, и сигнал 3. с. п. оказывается промодулированным с разностной частотой. Это одно из проявлений т. н. эффекта квантовых биений (см. Интерференция состояний). Эффекты, подобные 3. с. п., имеют место и при многофотонном возбуждении квантовых переходов, когда определ. комбинация частот падающих импульсов (напр., сумма или разность) совпадает с частотой соответствующего квантового перехода. В этом случае, однако, формируемый макроскопич. отклик среды может оказаться неизлучающим вследствие правил отбора (см. Многофотонные процессы, Многофотонное поглощение). Для его наблюдения используются дополнительные (пробные) импульсы, в поле к-рых когерентный отклик вовлекается в процесс параметрич. смешения частот. Генерируемое при этом излучение, как правило, отличается по частоте и направлению от возбуждающего, что удобно для выделения сигнала [2-4]. Примером является поведение сигнала когерентного отклика типа свободной поляризации при двухфотонном возбуждении молекул азота в сверхзвуковой струе (рис. 2) [5].

Рис. 2. Эволюция когерентного отклика молекул азота. Сплошная линия - теоретический расчёт; светлые кружки - эксперимент.

Возбуждение осуществлялось с помощью одновременного воздействия двух пикосекундных импульсов лазерного излучения, разность частот к-рых w₁ - w₂ совпадала с частотой W_J перехода между колебательно-вращательными уровнями молекулы азота с одинаковыми значениями вращательного квантового числа J в основном и возбуждённом колебат. состояниях. Регистрировался сигнал 3. с. п. на частоте излучения w₃+W_J, генерируемого за счёт когерентного антистоксова комбинац. рассеяния пробного пикосекундного импульса с частотой w₃, подаваемого через варьируемое время задержки Dt. Колебания амплитуды сигнала обусловлены интерференцией вкладов квантовых переходов с различными J. 3. с. п. и аналогичные ему эффекты широко используются для прямых измерений времён дефазировки квантовых состояний в атомах и молекулах, распада элементарных возбуждений в конденсиров. средах и т. д. Проявляющийся в 3. с. п. эффект квантовых биений позволяет определять частотные интервалы между близко расположенными уровнями энергии (см. Нелинейная спектроскопия). Лит.: 1) Шумейкер Р., Когерентная инфракрасная спектроскопия нестационарных процессов, в кн.: Лазерная и когерентная спектроскопии, пер. с англ., М., 1982; 2) Нелинейная спектроскопия, пер. с англ., под ред. Н. Бломбергена, М., 1979: 3) Маныкин Э. А., Самарцев В. В., Оптическая эхо-спектроскопия, М., 1984; 4) Ахманов С. А., Коротеев Н. И., Методы нелинейной оптики в спектроскопии рассеяния света, М., 1981;5)Akhmanov S. А. а. o. Time-domain coherent active Raman spectroscopy of a free-nitrogen jet, "J. Opt. Soc. Amer.", 1985, v. 2B, p. 640. К. Н. Драбович.

   <<      Предметный указатель      >>