когерентная спектроскопия комбинационного рассеяния

КОГЕРЕНТНАЯ СПЕКТРОСКОПИЯ КОМБИНАЦИОННОГО РАССЕЯНИЯ - нелинейно-оптич. метод исследования спектров комбинац. рассеяния (КР), когерентный вариант активной лазерной спектроскопии комбинац. рассеяния света. В К. с. к. р. исследуют рассеяние не на равновесных элементарных возбуждениях среды, имеющих флуктуац. характер (как в обычной спектроскопии спонтанного комбинационного рассеяния света), а рассеяние света в среде, внутр. движения в к-рой предварительно селективно сфазированы с помощью дополнит, лазерных источников света. К. с. к. р. отличается также и от спектроскопии вынужденного комбинац. рассеяния света (см. Вынужденное рассеяние света)отсутствием порога по интенсивности .

В К. с. к. р. для фазирования колебаний молекул с частотой используется двухчастотное лазерное излучение, частоты компонент к-рого и подбираются так, чтобы выполнялось условие комбинац. резонанса: . При этом на хаотич. внутримолекулярное движение, имеющее флуктуац. характер, накладываются регулярные вынужденные колебания с частотой , фазы к-рых в разл. молекулах определяются фазами компонент лазерного поля; в результате в среде возбуждается волна когерентных молекулярных колебаний.

Если компоненты двухчастотного лазерного поля накачки представлены плоскими волнами с волновыми векторами k₁ и k₂, то волна когерентных молекулярных колебаний также будет плоской с волновым вектором q=k₁-k₂. Рассеяние зондирующего излучения с частотой ш и волновым вектором k носит в этом случае характер дифракции на бегущей волне когерентных молекулярных колебаний (рис.). Вследствие Доплера эффекта частота дифрагированной волны отличается от частоты волны зондирующего излучения на (- -), т. е. =- (-) (частота стоксовой компоненты КР) либо (частота антистоксовой компоненты КР), а её волновой вектор определяется соотношениями типа условий Брэгга: (в случае стоксова рассеяния) либо (в случае антистоксова рассеяния).

С помощью перестраиваемого по частоте источника частоту можно сканировать вблизи области комбинац. резонанса и регистрировать при этом изменение интенсивности I (или поляризации, или фазы) дифрагировавшей компоненты зондирующего пучка. В частном случае плоских волн интенсивности сток-совой I_с и антистоксовой I_а компонент могут быть вычислены из соотношения:

где I₁ и I₂ - интенсивности соответствующих волн накачки (эрг/см²-с), L-длина области взаимодействия волн (см), ; нелинейная восприимчивость среды третьего порядка= =, где- нерезонансная электронная, - резонансная комбинационная нелинейные восприимчивости среды. Для уединённой компоненты КР лоренцевой формы (см. Контур спектральной линии:)

где

N_a, N_b - населённости ниж. и верх. уровней исследуемого перехода соответственно; - сечение КР на единицу телесного угла ; Г (рад/с) - ширина резонансной спектральной линии КР.

При использовании жёсткой фокусировки лазерных пучков внутрь среды полная мощность рассеянной компоненты определяется только полными мощностями пучков накачки и параметрами среды и может превосходить мощность компонент спонтанного КР на много порядков.

В К. с. к. р. регистрируют рассеянный сигнал в специально выбранном спектральном диапазоне, свободном от засветок возбуждающего излучения и паразитных некогерентных эффектов типа люминесценции (обычно используется антистоксова спектральная область). Высокая коллимированность пучка когерентно рассеянного излучения позволяет эффективно выделять полезный сигнал на фоне некогерентных засветок и помех; при использовании в качестве источников зондирующего излучения узкополосных стабилизированных лазеров достигается высокое спектральное разрешение полос КР, определяемое свёрткой спектров источников. Благодаря интерференц. характеру формы спектральной линии с помощью К. с. к. р. удаётся наблюдать интерференцию нелинейных резонансов разной природы (в частности, электронных и колебат. резонансов в молекулярных средах). Исключительно высокая разрешающая способность отд. модификаций К. с. к. р. путём подбора условий интерференции даёт возможность выявлять скрытую внутр. структуру неоднородно уширенных полос рассеяния, образованных наложив-шимися друг на друга линиями разной симметрии. "Многомерность" спектров К. с. к. р. обеспечивает значительно более полное, чем в спектроскопии спонтанного КР, изучение оптич. резонансов вещества. В К. с. к. р. разработаны методы получения полных комбинац. спектров за время от 10^-8 с до 10^-11 с.

К. с. к. р. широко распространена как метод невозмущающей локальной диагностики поступательной (вращательной, колебательной и т. п.) темп-ры газов, газовых потоков или низкотемпературной плазмы, определения количеств. и качеств. состава смеси, распределения в пространстве и во времени компонент смесей и т. п. К. с. к. р. применяется для исследования процессов в реактивных двигателях, мощных газовых лазерах, в установках для разделения изотопов, в электрич. разрядах, плазме, для исследования кинетики горения и взрыва, процессов обтекания твёрдых тел аэродинамич. потоками и др.

Альтернативой описанному стационарному варианту К. с. к. р. является нестационарная К. с. к. р., в к-рой исследуется во времени процесс дефазировки когерентных молекулярных (решёточных и т. п.) колебаний, возбуждённых парой коротких импульсов, длительность к-рых меньше времён релаксации фазы и энергии исследуемых колебаний.

Лит.: Maker P. D., Terhune Н. W., Study of optical effects due to an induced polarization third order in the electric field strength, "Phys. Rev.", 1965, v. 137, .№3A, p. 801; Ахманов С. А. и др., Активная спектроскопия комбинационного рассеяния света с помощью квазинепрерывного перестраиваемого параметрического генератора, "Письма в ЖЭТФ", 1972, т. 15, с. 600; Ахманов С. А., К о р о т е е в Н. И., Методы нелинейной оптики в спектроскопии рассеяния света, М., 1981; Б у н к и н А. Ф., Коротеев Н. И., Нелинейная лазерная спектроскопия газов, газовых потоков и низкотемпературной плазмы, "УФН", 1981, т. 134, с. 93; Н и блер Д ж., Н а и т е н Г., Спектроскопия когерентного ан-гистоксова рассеяния света, в кн.: Спектроскопия комбинационного рассеяния^света в газах и жидкостях, пер. с англ., М., 1982.

Н. И. Коротеев.

   <<      Предметный указатель      >>